THĂM DÒ HOẠT TÍNH XÚC TÁC PHẢN ỨNG KHỬ 4-NITROPHENOL CỦA HAI VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ-KIM LOẠI NHÓM LANTHANIDE

Nguyễn Thanh Bình, Nguyễn Hoàng Gia Khánh

Tóm tắt


Tuy là một hoá chất quan trọng trong công nghiệp, vấn đề ô nhiễm nước do sự tồn tại của
4-nitrophenol (4-NP) trong nước thải đã thúc đẩy các nỗ lực khoa học nhằm xử lí hoá chất này trước khi bị đưa vào nguồn nước tự nhiên. Nhiều chất xúc tác hiệu quả đã được đề xuất để khử 4-NP bằng cách sử dụng sodium borohydride, dự đoán rằng các yếu tố như tính Lewis acid mạnh, hệ liên hợp π và tính bền trong nước quyết định khả năng phân hủy 4-NP. Để kiểm chứng các yếu tố này có đủ để giải thích hiệu suất xúc tác của vật liệu hay không, hai vật liệu khung hữu cơ-kim loại (MOF) đáp ứng các tiêu chí này đã được sử dụng để xúc tác cho quá trình khử 4-NP. Chúng tôi đã tổng hợp hai Ln-MOF-589 (Ln = Ce, La) thông qua quy trình đã được công bố và xác định bằng PXRD, SEM, IR và TGA. Trái ngược với mong đợi, hai vật liệu này thể hiện hoạt tính xúc tác kém trong phản ứng khử 4-nitrophenol bằng sodium borohydride, cho thấy rằng sự hiện diện của Lewis acid hoặc hệ thống liên hợp π là không đủ để dự đoán hoạt tính xúc tác. Bên cạnh đó, các yếu tố khác như tương tác của tâm kim loại và cầu nối hữu cơ, lực acid của kim loại trong cấu trúc vật liệu và độ xốp cũng cần được xem xét. Kết quả này nhấn mạnh sự cần thiết phải nghiên cứu thêm các MOF tổng hợp từ kim loại lanthanide và vật liệu Ln-MOF-589 carbon hóa để làm sáng tỏ các cơ chế xúc tác liên quan đến vật liệu MOF, đặc biệt là trong phản ứng phân hủy 4-NP.


Từ khóa


4-nitrophenol; lanthanide; MOF; reduction

Toàn văn:

PDF (English)

Trích dẫn


Abdelbasir, S. M., & Shalan, A. E. (2019). An overview of nanomaterials for industrial wastewater treatment. Korean Journal of Chemical Engineering, 36(8), 1209-1225. https://doi.org/10.1007/s11814-019-0306-y

Agency for Toxic Substances and Disease Registry. (2023). Toxicological Profile for Nitrophenols.

Ahsan, M. A., Jabbari, V., El-Gendy, A. A., Curry, M. L., & Noveron, J. C. (2019). Ultrafast catalytic reduction of environmental pollutants in water via MOF-derived magnetic Ni and Cu nanoparticles encapsulated in porous carbon. Applied Surface Science, 497, 143608. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.143608

Ahsan, Md. A., Deemer, E., Fernandez-Delgado, O., Wang, H., Curry, M. L., El-Gendy, A. A., & Noveron, J. C. (2019). Fe nanoparticles encapsulated in MOF-derived carbon for the reduction of 4-nitrophenol and methyl orange in water. Catalysis Communications, 130, 105753. https://doi.org/10.1016/j.catcom.2019.105753

Ahsan, Md. A., Fernandez-Delgado, O., Deemer, E., Wang, H., El-Gendy, A. A., Curry, M. L., & Noveron, J. C. (2019). Carbonization of Co-BDC MOF results in magnetic C@Co nanoparticles that catalyze the reduction of methyl orange and 4-nitrophenol in water. Journal of Molecular Liquids, 290, 111059. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2019.111059

Al Kobaisi, M., Bhosale, S. V., Latham, K., Raynor, A. M., & Bhosale, S. V. (2016). Functional Naphthalene Diimides: Synthesis, Properties, and Applications. Chemical Reviews, 116(19), 11685-11796. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.6b00160

Dang, G. H., Tran, Y. B. N., Pham, T. V., Pham, V. T., Luu, N. T. H.,… Truong, T. (2019). A Cerium-Containing Metal-Organic Framework: Synthesis and Heterogeneous Catalytic Activity toward Fenton-Like Reactions. ChemPlusChem, 84(8), 1046-1051. https://doi.org/10.1002/cplu.201900325

Din, M. I., Khalid, R., Hussain, Z., Hussain, T., Mujahid, A., Najeeb, J., & Izhar, F. (2020). Nanocatalytic Assemblies for Catalytic Reduction of Nitrophenols: A Critical Review. Critical Reviews in Analytical Chemistry, 50(4), 322-338. https://doi.org/10.1080/10408347.2019.1637241

D’Vries, R. F., Iglesias, M., Snejko, N., Alvarez-Garcia, S., Gutiérrez-Puebla, E., & Monge, M. A. (2012). Mixed lanthanide succinate–sulfate 3D MOFs: catalysts in nitroaromatic reduction reactions and emitting materials. J. Mater. Chem., 22(3), 1191-1198. https://doi.org/10.1039/C1JM14677G

Fukuzumi, S., Jung, J., Lee, Y., & Nam, W. (2017). Effects of Lewis Acids on Photoredox Catalysis. Asian Journal of Organic Chemistry, 6(4), 397–409. https://doi.org/10.1002/ajoc.201600576

Hu, Z., & Zhao, D. (2017). Metal–organic frameworks with Lewis acidity: synthesis, characterization, and catalytic applications. CrystEngComm, 19(29), 4066-4081. https://doi.org/10.1039/C6CE02660E

Keerthana, M., Pushpa Malini, T., & Sangavi, R. (2022). Efficiency of cerium oxide (CeO2) nano-catalyst in degrading the toxic and persistent 4-nitrophenol in aqueous solution. Materials Today: Proceedings, 50, 375-379. https://doi.org/10.1016/j.matpr.2021.10.082

Kharissova, O. V., Kharisov, B. I., Ulyand, I. E., & García, T. H. (2020). Catalysis using metal–organic framework-derived nanocarbons: Recent trends. Journal of Materials Research, 35(16), 2190–2207. https://doi.org/10.1557/jmr.2020.166

Liu, J., Yu, H., & Wang, L. (2020). Effective reduction of 4-nitrophenol with Au NPs loaded ultrathin two dimensional metal-organic framework nanosheets. Applied Catalysis A: General, 599, 117605. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2020.117605

Liu, Y., Wang, Y., Yan, H., Liu, H., Guo, W., Wang, S., Gao, Z., Li, X., Zhu, H., Hao, H., Zhang, D., & Dai, F. (2022). Series of Stable Anionic Lanthanide Metal–Organic Frameworks as a Platform for Pollutant Separation and Efficient Nanoparticle Catalysis. Inorganic Chemistry, 61(8), 3472-3483. https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.1c03400

Mandlimath, T. R., & Gopal, B. (2011). Catalytic activity of first row transition metal oxides in the conversion of p-nitrophenol to p-aminophenol. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 350(1-2), 9-15. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2011.08.009

Mejía, Y. R., & Reddy Bogireddy, N. K. (2022). Reduction of 4-nitrophenol using green-fabricated metal nanoparticles. RSC Advances, 12(29), 18661-18675. https://doi.org/10.1039/D2RA02663E

Nguyen, H. T. D., Tran, Y. B. N., Nguyen, H. N., Nguyen, T. C., Gándara, F., & Nguyen, P. T. K. (2018). A Series of Metal-Organic Frameworks for Selective CO2 Capture and Catalytic Oxidative Carboxylation of Olefins. Inorganic Chemistry, 57(21), 13772-13782. https://doi.org/10.1021/ACS.INORGCHEM.8B02293

Panda, J., Biswal, S. P., Jena, H. S., Mitra, A., Samantray, R., & Sahu, R. (2022). Role of Lewis Acid Metal Centers in Metal–Organic Frameworks for Ultrafast Reduction of 4-Nitrophenol. Catalysts, 12(5), 494. https://doi.org/10.3390/catal12050494

Ravi, G., Sarasija, M., Ayodhya, D., Kumari, L. S., & Ashok, D. (2019). Facile synthesis, characterization and enhanced catalytic reduction of 4-nitrophenol using NaBH4 by undoped and Sm3+, Gd3+, Hf3+ doped La2O3 nanoparticles. Nano Convergence, 6(1), 12. https://doi.org/10.1186/s40580-019-0181-6

She, W., Qi, T., Cui, M., Yan, P., Ng, S. W., Li, W., & Li, G. (2018). High Catalytic Performance of a CeO 2 -Supported Ni Catalyst for Hydrogenation of Nitroarenes, Fabricated via Coordination-Assisted Strategy. ACS Applied Materials & Interfaces, 10(17). https://doi.org/10.1021/acsami.8b01187

Sun, H., Ge, F., Zhao, J., & Cai, Z. (2016). Template-directed synthesis of hierarchically mesporous superparamagnetic carbon-coated nickel nanoplates. Materials Letters, 164, 152-155. https://doi.org/10.1016/j.matlet.2015.10.054

Teimouri, M., Khosravi-Nejad, F., Attar, F., Saboury, A. A., Kostova, I., Benelli, G., & Falahati, M. (2018). Gold nanoparticles fabrication by plant extracts: synthesis, characterization, degradation of 4-nitrophenol from industrial wastewater, and insecticidal activity – A review. Journal of Cleaner Production, 184, 740–753. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2018.02.268

Tran, Y. B. N., & Nguyen, P. T. K. (2021). Lanthanide metal–organic frameworks for catalytic oxidation of olefins. New Journal of Chemistry, 45(4), 2090–2102. https://doi.org/10.1039/D0NJ05685E

Wu, T., Zhang, L., Gao, J., Liu, Y., Gao, C., & Yan, J. (2013). Fabrication of graphene oxide decorated with Au–Ag alloy nanoparticles and its superior catalytic performance for the reduction of 4-nitrophenol. Journal of Materials Chemistry A, 1(25), 7384. https://doi.org/10.1039/c3ta10684e

Wu, X., & Yeow, E. K. L. (2022). Exploiting the upconversion luminescence, Lewis acid catalytic and photothermal properties of lanthanide-based nanomaterials for chemical and polymerization reactions. Physical Chemistry Chemical Physics, 24(19), 11455-11470. https://doi.org/10.1039/D2CP00560C

Zakaria, M. A., Menazea, A. A., Mostafa, A. M., & Al-Ashkar, E. A. (2020). Ultra-thin silver nanoparticles film prepared via pulsed laser deposition: Synthesis, characterization, and its catalytic activity on reduction of 4-nitrophenol. Surfaces and Interfaces, 19, 100438. https://doi.org/10.1016/j.surfin.2020.100438

Zhang, Y., Liu, S., Zhao, Z. S., Wang, Z., Zhang, R., Liu, L., & Han, Z. B. (2021). Recent progress in lanthanide metal-organic frameworks and their derivatives in catalytic applications. In Inorganic Chemistry Frontiers (Vol. 8, Issue 3, pp. 590–619). Royal Society of Chemistry. https://doi.org/10.1039/d0qi01191f




DOI: https://doi.org/10.54607/hcmue.js.20.9.3845(2023)

Tình trạng

  • Danh sách trống